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我國學者在鈉離子電池研究領域取得進展
2020年12月04日 12:00:02
來源：工程與材料科學部 點擊量：4902
在國家自然科學基金項目(批準號：51725206)等資助下，中國科學院物理研究所胡勇勝研究員和陸雅翔副研究員團隊與荷蘭代爾夫特理工大學馬尼克斯?維基梅克(Marnix Wagemaker)教授及法國波爾多大學克勞德?戴爾馬(Claude Delmas)教授等合作，在鈉離子電池層狀氧化物研究領域取得進展。研究成果以“鈉離子電池層狀氧化物材料的合理設計(Rational design of laye
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為縱坐標的直角坐標系中，發現可以用擬合出的“分界線”區分O3和P2兩種構型，從而得到O3和P2結構的“相圖”(圖1B)。利用該相圖可以指導層狀氧化物材料的設計，例如，對于具備特定Na含量的層狀材料，要獲得P2結構，可以通過增加陽離子勢進行調控；陽離子勢的增加意味著M周圍的電子云密度增強、與層間O的靜電斥力增強，從而導致d(O-M-O)間距的減小和d(O-Na-O)間距的增加，這有利于獲得P2構型。為了進一步驗證該方法在材料合成中的實際指導作用，該團隊以Na[Li1/3Mn2/3]O2為初始組成，通過調控陽離子勢合成出了富鈉O3-Na[Li1/3Ti1/6Mn1/2]O2和高鈉P2-Na5/6[Li5/18Mn13/18]O2兩種純相層狀氧化物材料，展現了其優異的電化學性能。后，研究發現，用陽離子勢調控鈉基層狀氧化物結構的方法在鋰和鉀的層狀氧化物中也同樣適用。
圖1離子勢及其在鈉離子層狀氧化物中的應用(A)典型P2型和O3型鈉離子層狀氧化物晶體結構示意圖(B)具有不同鈉含量、不同過渡金屬氧化態和組成的P2型和O3型鈉離子層狀氧化物在以陽離子勢Φcation為橫坐標，鈉的加權平均離子勢 為縱坐標的直角坐標系中的分布圖
在國家自然科學基金項目(批準號：51725206)等資助下，中國科學院物理研究所胡勇勝研究員和陸雅翔副研究員團隊與荷蘭代爾夫特理工大學馬尼克斯·維基梅克(Marnix Wagemaker)教授及法國波爾多大學克勞德·戴爾馬(Claude Delmas)教授等合作，在鈉離子電池層狀氧化物研究領域取得進展。研究成果以“鈉離子電池層狀氧化物材料的合理設計(Rational design of layered oxide materials for sodium-ion batteries)”為題，于2020年11月6日在線發表在《科學》(Science)雜志上。論文鏈接：https://science.sciencemag.org/content/370/6517/708。
層狀氧化物因其具有周期性層狀結構和二維離子傳輸通道，成為研究較早的一類嵌入型化合物。鈉基層狀氧化物(通式為NaxMO2，M為一種或多種過渡金屬元素或其他摻雜元素)具有制備方法簡單、壓實密度高和能量密度高的特點，是鈉離子電池的主要正極材料。戴爾馬(Delmas)等根據MO6(過渡金屬和氧形成的八面體)中鈉離子的配位環境，將層狀氧化物分為O和P兩種構型(O是Octahedral的縮寫，即八面體位置；P為Prismatic的縮寫，即三棱柱位置)，其中O3和P2是鈉離子電池層狀正極材料中常見的兩種結構(數字代表氧原子層少重復單元的堆垛層數，如2對應ABBA…，3對應ABCABC…)(圖1A)。在材料制備合成中，鈉含量以及過渡金屬元素種類、價態及組成都可能導致層狀材料的結構不同，進而影響正極材料的電化學性能。然而，除了通過對合成出的材料進行物理表征以確定其具體構型外，目前還沒有能夠在材料設計過程中直接預測層狀材料的堆疊結構的方法。
該研究團隊引入“陽離子勢(Φcation)”這一變量參數，通過將NaxMO2中過渡金屬或其他摻雜元素的加權平均離子勢、鈉的加權平均離子勢對氧陰離子勢進行歸一化，通過描述陽離子的電子云密度和極化程度，從而捕獲電荷在Na層(O-Na-O)和M層(O-M-O)的相互作用，以指示O3型結構和P2型結構之間的競爭關系。為了更直觀的區分O3和P2結構，該團隊將大量已得到實驗驗證的O3和P2材料分布在以Φcation為橫坐標、為縱坐標的直角坐標系中，發現可以用擬合出的“分界線”區分O3和P2兩種構型，從而得到O3和P2結構的“相圖”(圖1B)。利用該相圖可以指導層狀氧化物材料的設計，例如，對于具備特定Na含量的層狀材料，要獲得P2結構，可以通過增加陽離子勢進行調控；陽離子勢的增加意味著M周圍的電子云密度增強、與層間O的靜電斥力增強，從而導致d(O-M-O)間距的減小和d(O-Na-O)間距的增加，這有利于獲得P2構型。為了進一步驗證該方法在材料合成中的實際指導作用，該團隊以Na[Li1/3Mn2/3]O2為初始組成，通過調控陽離子勢合成出了富鈉O3-Na[Li1/3Ti1/6Mn1/2]O2和高鈉P2-Na5/6[Li5/18Mn13/18]O2兩種純相層狀氧化物材料，展現了其優異的電化學性能。后，研究發現，用陽離子勢調控鈉基層狀氧化物結構的方法在鋰和鉀的層狀氧化物中也同樣適用。 該工作不僅為層狀氧化物結構的設計提供了新的方法，而且通過實驗確認了該簡單方法的有效性，為低成本、高性能鈉離子電池層狀氧化物正極材料的設計制備奠定了堅實科學基礎。
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